近年来,纳米光子学领域的研究人员投入了大量时间研究极化子和/或激子等令人着迷的概念。这些想法围绕着半导体材料中光子和/或等离子体与激子的强耦合。
激子,即半导体中的束缚电子空穴对,共同响应外部光场。为了改善电磁场与物质之间的强相互作用,需要设计适当的腔体,例如超表面、超光栅和包含量子发射器 (QE) 的超材料。例如,它们的共振能量应该相同,以评估耦合强度金属纳米腔的等离子体与 QE 中的激子之间的
因此,谐振匹配的金属表面等离子体和 QE 激子之间的显著耦合导致了新型等离子体-激子杂化能态的发展(称为激子)的产生。当这些子系统之间的能量交换速率超过等离子体和激子模式的衰减速率时,这种显著耦合是可能的。
等离子体纳米腔在等离子体-激子强耦合中必不可少,因为它们具有可调性和在紧凑体积内限制电磁场的能力。然而,并非所有等离子体纳米结构都具有相同的可调性和场限制特性。例如,单个纳米粒子对电磁场的空间限制减少,并且可调性受限以匹配激子共振。此外,激子模式必须稳定,才能实现和管理纳米光子应用的强耦合。
研究人员现在在《光电进展》上发表报告上报告了在包含过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层的混合等离子体超材料腔中成功开发强等离子体-激子耦合和悬链线场增强。
之所以选择等离子体超材料腔,是因为它们有能力在超小体积内限制电磁场,并且易于与复杂结构集成。
这些腔体的等离子体共振涵盖很宽的频率范围,可以通过改变腔间隙的大小或厚度进行调整。这种调节与 WS 2、WSe 2和 MoSe 2单层的激子一致。
之所以选择 TMDC 单层,是因为它们具有温度稳定性、高辐射衰减率和显著的激子结合能,能够促进强光物质相互作用。通过结合这些独特性质,实现了强耦合机制。
此外,还提出了一种类似悬链线的场增强概念来控制耦合强度。研究发现,悬链线场增强的强度随着腔隙宽度的增加而减小,从而导致不同程度的拉比分裂。
因此,在室温下,Au-MoSe 2和 Au-WSe 2异质结构中预测的拉比分裂范围在 77.86 至 320 meV 之间。腔间隙和厚度的增加会降低悬链线场增强的强度和相关的拉比分裂。
最终,所开发的等离子体超材料腔可以操纵 TMDC 中的激子并在室温下操作有源纳米器件。例如,由于腔增强自发辐射,混合结构允许单光子源,这对于开发量子信息技术至关重要。
此外,这些发展对于创造速度超越半导体电子器件的纳米光子设备至关重要,可以满足日益增长的超低能耗数据处理需求。
本文作者深入研究了光与由金属纳米腔和二维过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层组成的混合纳米结构之间的相互作用。该研究重点探索称为极化子和/或丛激子的混合状态,这些状态是由光子和/或等离子体与 TMDC半导体材料中的激子的强耦合产生的。
由于这种强耦合效应,原本独立的本征态转变为光与物质的混合态,这种混合态兼具光子传播速度快、有效质量低等优点以及激子强的粒子间相互作用和非线性等特点,为探索各种令人着迷的物理现象提供了理想的平台。
这对于纳米光子器件的开发也具有重要意义。例如,这种混合状态对于开发能够超越半导体电子器件速度的纳米光子器件至关重要,可从 GHz 过渡到 THz 范围。
此外,当金属腔中的等离子体共振与半导体激子强烈耦合时,产生的电子束激子可以克服光子电介质的尺寸限制。这一进步使得集成许多能够以低于飞焦耳/比特的能量水平操纵光信号的设备成为可能。
值得注意的是,通过增强耦合腔中的自发辐射,所提出的设计有可能开发出高纯度和不可区分的单光子源。
单光子源的实现可能对量子通信技术的发展产生重大影响。此外,等离子体-激子之间增强的相互作用为实现紧凑、低能量和高速纳米激光器铺平了道路,这对于未来片上互连的发展至关重要。此外,混合纳米结构中可扩展的近场增强适用于增强型传感器和其他光电设备。
因此,为了操纵强光物质相互作用以实现所需的应用,研究小组设计了一种包含等离子体-激子模式的混合纳米结构来诱导大的拉比分裂。
等离子体纳米腔由于其能够将光限制在极小的体积内而发挥着重要作用,从而阐明等离子体和激子模式之间存在能量交换。
利用这一点,一些研究小组报告了金属纳米天线中的等离子体与量子发射器(如 J 聚集体、分子或量子点 (QD) 半导体)中的激子之间的强耦合。然而,许多有机分子必须包含在金属纳米天线-QE 相互作用中才能实现分子激子的强耦合。此外,控制等离子体腔周围的电场限制具有挑战性。
与 QD 半导体相比,二维过渡金属二硫属化物 (TMDC) 单层在环境条件下稳定,使其成为观察强耦合的绝佳候选材料。此外,在 plexicon 的强耦合中,应该展示对单个金属纳米粒子的主动控制。
为了解决这些问题,研究人员研究了金属超材料纳米腔中的等离子体与 TMDC 单层中的激子的强耦合。
引入的等离子体超材料腔表现出强的悬链线形光场。这些悬链线形光场在金属-电介质-金属 (MIM) 结构中可以通过在腔内耦合表面等离子体并遵循双曲余弦形状来形成。
它被用来控制腔体电场限制的强度并缩放Rabi分裂。因此,本文主要关注作为等离子体模式的金超材料腔和作为激子模式的MoSe 2和WSe 2 。
研究发现,基于金腔近场高度局域化的场增强, Au-MoSe 2和 Au-WSe 2异质结构可以实现较大的拉比分裂,范围从 77.86 meV 到 320 meV 。